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钙钛矿揭示出巨大的可重置单光子响应

尽管钙钛矿设备效率有所提高,但仍未完全理解这些系统,尤其是其对光的响应的频率和功率相关性。加利福尼亚大学圣地亚哥分校(UCSD)的Yu-Hwa Lo及其同事现在报告了有关这些设备如何响应八种数量级以上频率和数百万至单光子功率的光响应的系统研究。

结果揭示了不同的响应方式,包括对准持久可重置单光子响应的首次观察,该现象无法用该材料的现有物理模型来解释。该结果可用于钙钛矿的一些新应用中,例如用于神经形态计算的模拟内存。

错误的假设

Lo告诉phys.org:“钙钛矿的光电检测存在误解,”他解释了这种研究过程中研究界的一种趋势。研究人员通常在低频(准)直流条件下进行测量,以求出与功率有关的响应度,即每个光输入的电输出量。但是,它们然后假定在高频下测试响应性时(即系统响应脉冲需要多长时间),将应用相同的DC响应度。

在他们的研究中,加州大学圣地亚哥分校的研究人员使用钙钛矿MAPbI 3,其中M为甲基CH 3,A为铵NH 3,因为它是众所周知的且相对易于加工。它还具有约1.58 eV的带隙,因此对可见光敏感。

与以前的研究相比,Lo及其同事将响应测量为脉冲前后的电流差,并通过在低至0.1 Hz的频率下将光电流除以吸收的光功率来测量响应度。他们的研究表明,实际上,在低准直流频率下,响应速度非常慢,电流上升大约需要10秒。更大的惊喜来了。

政权变动

研究人员发现,光响应本质上与频率无关,但具有明显的态势变化。他们确定了响应度与提高到因子β的功率之间的反比例关系,该因子在5 Hz至800 MHz的频率范围内保持不变。但是,低于5 Hz时,β值从-0.4变为-0.9。这在10 aW时给出的最大内部响应率为1.7×10 7 A / W,随着功率的增加,其内部响应迅速降低。

他们对指数变化的解释是,在较高的频率下会形成电子和空穴,而在较低的频率下会产生离子和离子空位。他们还观察到光响应持续存在,也就是说,直到用偏置电压复位后,光响应才恢复到暗电流。研究人员根据离子的重新分布和带电空位解释了材料电导率的准持久变化,这有效地改变了材料的性能。反射率测量显示了这种情况下的峰位移,支持了这一解释。

真正的惊喜来自于他们将功率降低到10 aW以下,一次只将10个光子入射到设备上。此时,斜率处于平稳状态,即β值为零,输出光电流线性依赖于吸收的光子数,并且响应度与功率值无关,直到单光子能级。这些观察结果表明,单个光子能够动员多达10 8个离子空位对。先前报道的结果假设每个光子只有一对动员。

无法解释的物理学

卢说:“当我们将吸收的光子数减少到大约10个光子时,准持久光响应几乎保持不变。” “我们对这一发现感到惊讶,特别是当它进入单位光子范围时,因为没有可用的物理模型来解释这一点。钙钛矿中离子迁移并不是什么新事物,但内部信号放大机制却是。”

研究人员认为,这种现象背后可能有雪崩效应,例如在偏光作用下,入射光子带动的碘离子可能导致另一种碘发生碰撞,依此类推。除了10个入射光子以外,所有可移动的离子空位对都已动员,净光响应几乎与入射光子数无关,换句话说,每个入射光子的响应度与入射功率成反比。他们还解释了在没有足够偏差的情况下效应显着降低的原因,因为离子在拥有足够的能量来触发另一个离子空位对之前,需要行进更长的距离,因此在发生之前不太可能发生这种情况。离子进入电荷陷阱。

除了用于神经形态计算的模拟存储器外,Lo及其同事还认为,这种效应可能为在能量收集,高容量存储器和光开关中利用钙钛矿提供更多的机会。他们对设计一种能够注入少量电子的器件感兴趣,该电子将实现与准持久单光子响应相似的效果。但是,他们也仍然想更好地理解现象背后的物理机制,也许是与计算凝聚态物理的一个理论小组合作。

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