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解析金属卤化物钙钛矿太阳能电池中陷阱态的空间和能量分布

倪振毅和美国应用物理科学,机械与材料工程以及计算机和能源工程研究团队在《科学》杂志上发表的新报告中,描述了金属卤化物钙钛矿单晶多晶太阳能中陷阱态或缺陷的空间和高能分布。细胞。研究人员将金属卤化物钙钛矿(MHP)的光电性能归因于其高的光吸收系数,载流子迁移率,长的电荷扩散长度和小的Urbach能量(代表系统中的混乱)。理论研究表明,由于钙钛矿的低形成能,结构缺陷和晶界而在材料表面形成深电荷陷阱的可能性,从而指导钙钛矿太阳能电池钝化技术的发展(化学反应性的损失)。电荷陷阱状态在钙钛矿太阳能电池和其他设备的降解过程中起着重要作用。了解陷阱态在其空间和能量中的分布可以阐明电荷陷阱(缺陷)对钙钛矿材料和器件中电荷传输的影响,以实现其最佳性能。

科学家已广泛使用热导纳光谱(TAS)和热激励电流(TSC)方法来测量钙钛矿型太阳能电池中与能量有关的态陷阱密度(tDOS)。该方法通常可以达到大约0.55 eV的陷阱深度,该深度足以制造高效的太阳能电池。为了检测宽带隙钙钛矿中存在的更深的陷阱状态,研究人员使用了表面光电压光谱等技术和子带隙光电流。然而,大多数技术不能应用于已经完成的太阳能装置以测量陷阱态的空间分布。在这项工作中,Ni等。演示了驱动级电容分析方法(DLCP)–一种替代的基于电容的技术,可提供钙钛矿中载流子和陷阱密度的良好表征的空间分布。科学家绘制了钙钛矿单晶和多晶薄膜中陷阱态的空间和能量分布图,以便进行直接比较。

该团队开发了DLCP(驱动级电容分析)方法,以研究非晶和多晶半导体(如非晶硅)的带隙中缺陷的空间分布。该方法可以直接确定载流子密度,以包括半导体带隙内的自由载流子密度和陷阱密度,以及它们在空间和能量中的分布。他们通过从在低交流频率下测得的总载流子密度中减去在高交流电流(ac)频率下测得的估计自由载流子密度,来估计阱密度。该技术使团队能够导出陷阱状态的能量分布。为了验证使用DLCP方法测量的载流子密度的准确性,科学家们对在具有n型扩散层Si(n +)的p型晶体Si(p-Si)晶片上制造的硅太阳能电池进行了DLCP测量。) 在上面。该测量与从电导率测量获得的p-Si晶片的掺杂剂浓度一致,以验证使用DLCP测量的载流子密度的准确性。

为了使用DLCP剖析载流子和陷阱的密度,研究人员研究了从一个电极到反电极的整个器件,以了解平面结构钙钛矿太阳能电池中结的位置。该团队进行了几次实验,观察到钙钛矿细胞通常在器件成分之间保持+ -P连接。为了确定对应于物理材料深度的轮廓深度,Ni等人。纳尔逊等人构建了一个包含双层甲基碘化铅碘化物(MAPbI 3)薄晶体的器件,以定位电荷陷阱。当他们分析工程设备的陷阱密度时,他们在18 µm的轮廓距离处获得了陷阱密度的峰值。

研究小组随后研究了钙钛矿单晶太阳能电池中的陷阱分布,并观察到第一个报道的MAPbI 3单晶太阳能电池的最高功率转换效率(PCE)只有17.9%。远低于多晶太阳能电池。他们没有意识到限制载流子在薄晶体中扩散的潜在机制,并使用合成晶体方法进行了DLCP测量以研究陷阱密度与陷阱分布之间的关系。该团队观察了整个典型MAPbI 3中载流子密度的空间分布。他们使用空间受限的生长方法在不同频率下合成了这种薄单晶,并注意到随着交流频率的降低,载流子密度增加,这表明MAPbI 3薄单晶中存在电荷陷阱。

为了了解钙钛矿界面处深陷阱密度的起源,研究小组使用了高分辨率透射电子显微镜并检查了不同成分的钙钛矿样品。他们比较了钙钛矿单晶和具有不同组成的多晶薄膜之间的陷阱密度分布。薄单晶的陷阱密度分布比多晶薄膜的陷阱密度分布低几个数量级。结果表明适当的表面改性工艺对于降低多晶薄膜界面处钙钛矿单晶中陷阱能级以提高器件性能的重要性。结果表明,通过降低界面处的陷阱密度,可以提高钙钛矿太阳能电池和其他电子设备的性能。

这样,倪振毅及其同事使用太阳能电池电容模拟器来模拟具有不同陷阱密度的薄膜和单晶钙钛矿太阳能电池。用DLCP测量所测量的陷阱范围足够深,可以预测太阳能电池的性能,并降低材料的整体陷阱密度,并将功率转换效率(PCE)提升至20%。通过降低界面陷阱密度,他们将PCE值提高到更接近无陷阱薄膜太阳能电池所观察到的PCE值。单晶太阳能电池的模拟数据与实验非常吻合,表明单晶太阳能电池的PCE可以在设备界面处得到进一步改善,以收集更多的阳光。

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