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由分子自选驱动的新型超分子共聚物

日本的研究人员已经成功地创建了一种新型的螺旋超分子聚合物。使用原子力显微镜(AFM)观察了其结构生成的过程和机理。两种不同单体混合后,螺旋结构自发生长。这项研究的结果发表在2020年4月1日的《自然通讯》上,可能会导致原始软材料的设计。

近年来,研究人员一直关注通过非共价键形成的超分子聚合物,以开发智能软材料。千叶大学教授Shiki Yagai表示:“超分子聚合物具有多种功能。它们具有自我修复能力,并且易于降解,因此,通过精确设计其分子结构,我们将能够制造出具有更高环境响应性的材料。”

多年来,Yagai教授及其研究团队一直在致力于设计具有独特功能的超分子聚合物。这些新聚合物的很好的例子是可自我折叠的超分子聚合物和融合了螺旋和线性链的嵌合纤维。

在这项研究中,研究小组成功地创建了螺旋结构自发延伸的超分子聚合物。通过混合仅两个在一个氧原子上不同的分子而开始延伸。通过观察其降解过程,他们发现新的超分子聚合物具有随温度变化改变其化学结构的独特性能。

当它们混合两个萘分子时,由单体亚基组成的六元氢键合超分子复合物(玫瑰红)形成无定形共聚集体(图1-A)。但是,在室温下,在混合物中逐渐形成两个分子交替排列的集成花环亚基,并自发形成美丽的螺旋结构(图1-B)。该小组成功利用两个分子之间的静电相互作用控制了共聚反应,并利用原子力显微镜观察了螺旋体的形成。光谱测量表明,这种较高阶的结构变化是由于构成聚合物的玫瑰花结单元的组成所致。仅由富电子分子组成的均聚物(图1中的红色分子 1)通过形成稳定的环结构在能量上得到稳定,而集成花环通过共聚集得到进一步稳定。玫瑰花环之间的键通过能量稳定得到加强,并长成螺旋状结构而不是停步不前。

此外,还发现了独特的热响应,其中,螺旋形超分子共聚物在45ºC至50ºC下迅速塌陷。这种现象与一般的超分子聚合物的热分解行为完全不同,后者从末端或缺陷部位逐渐分解。

Yagai教授说:“利用这种自分选的结构变化,应该可以制造出可以快速响应各种环境的新型软材料。”

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